Lo que tenías en 4000 no eran MB, sino bytes. Así que no tiene ningún sentido que eso fuera lo que te impedía copiar archivos de más de 4GB. Por otra parte, mira lo que es una unidad de asignación:
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Originalmente publicado por Lavres, en CHW.net

El tamaño de asignacion es el minimo tamaño que ocupa un archivo en tu HD. si este es de 1024 bytes (1 Kb) cualquier archivo que pongas en ese HD, aunque pese 1 Kb usara como minimo 1Kb real de HD, ya que 2 archivos no pueden compartir una unidad de asignacion, sin embargo mientras mas chica es la unidad de asignacion, se hace mas lento el acceso al disco duro, pues se tienen que leer mas unidades de asignacion para recuperar el mismo archivo, ademas de que el indice crece bastante y si tienes casi puros archivos grandes lo que ocupa el indice puede llegar a ser mas de lo que perderias por las unidades de asignacion casi vacias de los archivos chicos.
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Así que si has puesto una unidad de asignación de 16GB (que por otra parte dudo que hayas podido hacer eso), en cuanto grabes en tu disco duro 31 archivos, ocupen lo que ocupen estos, ya estará completamente lleno. Ahora bien, igual es eso lo que te interesa ...

Saludos.